考量未來的就業出路，母親主張讓龎薰琹投考上海地區以法語授課的高級中學。1921 年春天，龎薰琹同時考取震旦大學院預科和上海中法通惠工商學校，他選擇就讀震旦並開始使用 Pang Hiun-Kin 這個外文名字。震旦大學院由中國籍天主教耶穌會神父馬相伯及數名法籍神父創立於 1903 年，兩年後馬相伯離開震旦，重要教職員大半改由法籍神父擔任。三年級時，龎薰琹因與班主任不合而對課業喪失興趣，終日閱讀課外讀物並自學油畫，卻因此為未來打下了基礎。
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1924 年夏天預科畢業後，龎薰琹升入震旦醫科。

寒假初始，向素來關心自己的神父特．拉．泰葉表達棄醫從藝的想法，不料神父竟說中國人成不了大西畫家。龎薰琹聞言反而堅定了決心，從震旦輟學並跟隨居住在上海的俄籍油畫修復師學習。
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由於母親家族的表兄們大多留學海外，返國後謀職順遂，因此母親希望龎薰琹也能出國學習。在震旦期間札實的法文基礎，以及該校畢業生赴法深造的風潮，使他選擇法國為目的地，透過中國最早留學仲介機構之一的寰球中國學生會協助，搭乘郵輪寶勒加號於 10 月抵達巴黎。當時巴黎正舉辦國際裝飾藝術與現代工業博覽會，展現裝飾藝術運動蓬勃興起後，藝術融入生活的璀璨成果，令龎薰琹印象深刻。

留法初期，龎薰琹多方探索，除了前往巴黎大學旁聽法國文化史，亦跟隨巴黎音樂學院退休教師學習音樂。後來接受徐悲鴻夫婦的建議，進入敘利恩繪畫研究所學習。與此同時，龎薰琹因提出解除媒妁婚約而與家人產生矛盾，為求經濟自立，從事多項工作，不僅拿到電影放映師執照，還涉足服裝設計、傢俱彩繪和漆雕等， 是龎薰琹初次參與工藝美術與設計。

自清末以來，中國國力積弱不振，再加上五四運動的影響，政府開始鼓勵學生透過勤工儉學的方式，赴各國學習西方知識以推動現代化。龎薰琹抵達法國時，巴黎已匯聚了一批學習美術的中國留學生，包含林風眠、常玉、劉既漂、高樂宜、邱代明、周碧初、楊秀濤及李風白等人。

年初，創作抽象水彩畫《死》，受到多位朋友推崇。與此同時，龎薰琹結識了許多外國友人，包括擔任藝術評論的法籍記者，以及德國詩人賡德．艾許。前者帶他觀賞印度舞蹈表演，令他感受到國族文化與藝術創作之間的緊密關聯，繼而創作油畫《印度舞的一步》；艾許則是透過朗讀詩詞，讓龎薰琹從中汲取靈感進行鋼筆速寫，藉此訓練敏捷的構思並發展多樣化的風格。龎薰琹回國後常行此法於圖案課程，獲良好教學成果。

創作目前存世最早的水彩畫《母與子》，其畫面空間分割解構的表現形式，明顯受到畢卡索立體主義的影響。除了在敘利恩及大茅屋學習之外，龎薰琹多數時間用於練習色彩和臨摹畫作，試驗巴黎畫派各大家的風格。此外，文藝復興名家桑德羅．波堤切利的裝飾風味，也藴育了龎薰琹早期的繪畫面貌。
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年底，前任房東以畫室吸引龎薰琹再次遷往郊區，龎薰琹留法時期的油畫多創作於此，例如《Senorita J. A. R.》、《戴黑帽的自畫像》、《陽台》、《靜物》、《人像》，發展出中國寫意和歐洲表現主義相結合的風格。

4 月 14 日，出席中華留法藝術協會成立會。該會由劉海粟、汪亞塵、李風白、方君璧、顏文樑、常玉、汪日章、柳演仁、傅雷、張弦等四十餘人倣效其他國家的旅法藝文團體所組成。龎薰琹因參加本會而首次接觸上海藝術圈，回國後也與部分成員共組藝術社團。
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6 月，參觀由法國和日本政府聯合主辦的日本美術展覽會。該展出品陣容浩大且皆為一時之選，令龎薰琹深感中國現代美術發展的萎靡僵滯，也意識到藝術必須回歸自身文化的滋養。

深秋，赴柏林及科隆遊覽。除了受邀出席德國表現主義舞蹈家瑪麗．魏格孟的演出，啟發日後繪製《魏格孟之舞》外，也考察受包浩斯影響的現代建築與應用美術，見識到建築材料的變革，如何改變了室內裝飾工藝的風格。

在赴德之前，龎薰琹就曾接觸過包浩斯學校創辦人華特．格羅培斯講求藝術與技術並重的教育思想。1946 年他寫下〈建立工藝美術學校的理想〉，以格羅培斯的理念為基礎，規畫學習與實作並行，使學校如同一座產學合作的實驗工廠。可惜負責募集經費的教育家陶行知驟逝，加上國共內戰的全面爆發，建校計畫未能實現。
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12 月，自馬賽乘船返國。

1 月，抵達上海，帶著劉海粟在巴黎寫的介紹信，拜訪前上海美術專科學校（以下簡稱上海美專）教師、「藝苑繪畫研究所」創辦人之一的王濟遠，開啟日後共組決瀾社與畫室的契機，並進而認識當時活躍於上海的藝術家潘玉良、朱屺瞻、張辰伯、張大千、張善孖等人。
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由於尚無法在上海謀得一職，遂返回家鄉常熟，埋首閱讀《圖畫見聞錄》、《墨林今話》等中國古代繪畫典籍，寫下〈薰琹隨筆〉，闡述個人讀書雜感與藝術思想，並拿起荒廢已久的中國筆墨，繪製傳統形式的人物畫《穿古裝的自畫像》及《古裝仕女》，亦繼續以油畫探索在巴黎郊區畫室中發展的風格，完成《自畫像》、《屋頂》、《綠樽》、《咖啡店》、《灰色》等作品。此外，他也加入由常熟地區青年畫家組建的現代西畫團體「旭光畫會」。該會成立於 1929 年秋天，曾邀請劉海粟、徐悲鴻、顏文樑、倪貽德、張弦等人參與該會的展覽，為成員提供觀摩與學習的機會。

母親有感於龎薰琹的生計未有著落，經多方請託，取得蔡元培的推薦信，將龎薰琹引薦給時任國立杭州藝術專科學校（以下簡稱杭州藝專）的校長林風眠。龎薰琹回憶，在按下林風眠寓所門鈴後，欲求自力更生的想法湧上心頭，未待有人應門旋即跳上駛來的公車離開。當時中國的藝術市場仍以水墨為主，負笈海外的西洋畫家普遍難以依靠售畫維生，大多走上安穩的教職之路。龎薰琹對國內的美術教育情況雖有片面了解，但仍受常玉影響，排斥公立學校保守和規範化的教學作風，有意獨自招攬學生，發展自由的小班教學，並持續自身的繪畫探索。正巧，時任新華藝術專科學校（以下簡稱新華藝專）的教師汪日章來信，邀其在上海共組畫會與教學機構，與龎薰琹的期望不謀而合。啟程前曾短暫擔任小學母校的圖畫教員。

9 月，與汪日章、柳演仁在上海共同開辦苔蒙畫會。苔蒙是法文「deux mondes」（兩個世界）的音譯，社內設備及體制皆倣自巴黎的繪畫研究所，龎薰琹任指導員，教授油畫、水彩、素描、速寫等科目。期間經該會學生周多和段平右的引介，結識倪貽德，為日後共組決瀾社與摩社種下機緣。12 月，苔蒙畫會部分成員因參與共產黨地下組織，遭到法租界巡捕房的搜查，龎薰琹和周真太、胡道之、屠乙等指導員與學生相繼被捕，該會也隨即被查封。儘管龎薰琹在當天即獲釋，然經此事，對於幕後操控的國民黨當局深感失望。
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自苔蒙時期起，為避免被誤判性別，改名「薰琹」。

苔蒙畫會事件後，汪日章離開上海並委託龎薰琹代為教授其在昌明藝術專科學校的素描課。該校是王一亭為了紀念老師吳昌碩而創立的私立學校，1930 年 1 月開辦後，先後成立國畫、西畫與藝術教育系，1931 年 6 月因未獲教育部核准而停辦，龎薰琹再次失業。
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對於上海畫壇多為傳統水墨畫的天下，西洋畫發展仍普遍處於學院派風格，龎薰琹深感不滿，遂與倪貽德商討成立畫會。9 月，兩人與陳澄波、周多、曾志良舉行初次會議，將社團定名為「決瀾」，期望「能像水浪一樣地洗刷一下，死氣沈沈中國藝術的空氣」。決瀾社的目標是反對墨守陳規，力求個性化且現代化的表現，自許能成為如野獸派、立體派、達達主義及超現實主義一般的藝術新潮流，再創中國藝壇的璀璨光輝。據倪貽德回憶，決瀾社雖未設置社長與副社長，但實際負責人就是龎薰琹，兩人共同負責會務。

1 月，以油畫《自畫像》、《胡蝶像》、《綠樽》及《屋頂》參加由貝娜汀．史爾德－茀莉士發起的「中國畫家作品展覽」。參與盛會的法國駐滬公使艾德加．柯克林對《屋頂》讚譽有加並購藏該作，使龎薰琹從此在上海外僑藝文圈備受關注。茀莉士是美籍新聞工作者，活躍於上海藝文界，其寓所為當時上海灘知名沙龍空間。
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2 月，邱代明因事返回四川老家，龎薰琹在上海美專暫代一學期素描課。
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3 月，父親龎樹韡病故。

7 月，為出版藝術刊物，與劉海粟、王濟遠、傅雷、張若谷、倪貽德、張弦等人共同發起「摩社」，並自 9 月起發行傾向美術理論專文的《藝術旬刊》，但僅受到少數藝術同好青睞。隔年雖改版為《藝術月刊》，仍抵擋不住持續虧損而停辦，摩社也隨之解散。該刊是龎薰琹最初發表文章的園地，身為主編的倪貽德也曾藉以宣傳決瀾社畫展。
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9 月，與劉海粟、王濟遠和潘玉良掛名上海美專首屆繪畫研究所西畫名譽導師。
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同月，在上海舉辦首次個展，呈現出旅法以來多樣化且具實驗性的創作風格，亦在展上結識了丘堤，兩人逐漸形影不離，並在日後共結連理。

10 月，舉辦決瀾社首屆畫展，展出社員與非社員的作品共五十餘件。有報導指出，參展作品受到野獸派、超現實主義、新古典主義等諸多西歐現代流派的影響，也有結合東方情調的表現，展現出豐富的面貌。陳抱一更認為在一二八事變後的沉寂上海，本展「猶如新花發放似地微微顯露了一點艷色來」。開展首日下午，決瀾社邀請上海媒體圈與文藝界人士出席招待茶會，首次公開發表倪貽德執筆的〈決瀾社宣言〉。
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年底，與周多和段平右共同開辦大熊工商美術社，業務範圍包含商品包裝、廣告海報、書籍裝幀及商店櫥窗，旨在使藝術實用化和工商業藝術化，並期望以此能在上海龐大的廣告市場分得一杯羹。隔年 6 月舉行的「大熊工商美術展覽會」，展出廣告設計圖案百餘幅，試圖將歐洲裝飾藝術運動的美學品味移植中國，但仍抵擋不住其他廣告巨頭對上海設計市場的壟斷，終因營運艱難而歇業。

展覽結束次日，剛從上海美專畢業的魏猛克於《申報》發表〈讀「決瀾」畫展〉，提出犀利批評：「決瀾社是一群年輕的藝術學徒所組織的畫社……然而抱歉的很，這麼多的作品，我看得懂的真少……王濟遠君的《風景》上的大紅大綠，我曾幾乎以為是樹林子起了火；此外許多頭小腿胖的人體，又使我疑心中國的模特兒個個都是生了水腫病。……不過，其中有一張劉獅君的《構圖》，卻吸住了我的眼……這是一張以沉悶而堅實的色調，利用木刻的線，來表現一個勞苦的貧民的家庭……貧民的饑寒的痛苦的神情，卻完全被他描寫了出來，不但是誰也一看就懂，並且給人以感動，共鳴的力量。」

決瀾社成員王濟遠、倪貽德、張弦皆為魏猛克在上海美專的老師，自然不甘示弱，在《申報》刊登〈決瀾社啟事〉回應：「……視師輩為青年藝術學徒，誠不知魏某欲自居於何地。至其一知半解，不知藝術為何物之幼稚可笑之言論，出諸一畢業未久之青年學生之口，尚屬情有可諒。」

上述二文一出，震驚文藝界，引發「尊師」與「輕師」兩派論戰。然而從後世視角來看，魏猛克用詞不當所引發的紛爭，重點並非尊師與否，而是他受魯迅影響，認為作品應該反映大眾勞苦生活與國家積弱不振，和決瀾社的美學觀點大相逕庭，也反映出 1930 年代中國美術發展分歧為普羅美術與現代藝術兩條路徑。
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12 月，與決瀾社成員聯名開辦決瀾畫室，仿照巴黎大茅屋畫院的自由開放作風，供成員自行研究並招收學生。據龎薰琹回憶，畫室開辦之後，透過傅雷得知自己仍因苔蒙畫會事件持續受法租界警方嚴密監控。考量合營畫室的出入份子較為複雜，再加上難以持續負擔租金，遂於隔年結束經營。

1 月，上海民光中學設立藝術科，試辦美術、音樂、電影、戲劇等藝術專班，延攬龎薰琹、倪貽德、丘堤、周多、段平右等決瀾社成員前往兼課。
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6 月，以油畫《無題》參加「藝風社第一屆展覽會」。該展由主編《藝風月刊》的藝風社所發起，連結全國各地的藝術家，先後在上海、南京、廣州、北京開辦展覽，後因經費拮据和中日戰爭爆發而停辦。龎薰琹也參與了 1937 年最後一次展覽。
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8 月，女兒龎壔於上海出生。
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9 月，應新華藝專教務長汪亞塵之邀，掛名該校繪畫研究所名譽教授。
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10 月，與周碧初、李有行、李文、孫福熙合辦美術研究班，共同教授美術與平面設計。

同月，以油畫《地之子》參加決瀾社第三屆畫展，作品廣受好評。漆藝工藝家沈福文指出：「《地之子》描寫一家農戶，父母與子三個人，臨著災年，受了饑飢，得了一種慘痛的結果，這完全是現實的暴露，在廣大的農村裡，到處都可以看到。」 顯然，龎薰琹的創作理念已由抒發造型情趣，轉而關照社會現實。可惜這樣的表述使他受到多方攻擊。龎薰琹指出：當時不但該作無法登載於報刊，他的人身安全也受到威脅，更接到匿名電話，謊稱警備司令部將前來逮捕。

龎薰琹晚年特別記載了這次的匿名警告，加上稍早的苔蒙畫會事件、法租界警方監控等一連串多舛的經歷，足見國民黨當局聯合外侵勢力的威權統治，已對其心理造成恐懼陰影，逐漸使他在政治上向左翼靠攏。

9 月，應國立北平藝術專科學校（以下簡稱「北平藝專」）圖案科主任李有行之邀，攜家帶眷北上前往該校圖案科執教。由於缺乏教學經驗與合適的現成教材，因此多數時間花費在教學與備課，少有個人創作。在職約十個月的期間內，除了校方規定每位教師均須選送一件作品參加 1937 年「教育部第二次全國美術展覽會」，因而繪製水彩《構圖》之外，僅創作一幅油畫《燭影》。

龎薰琹自留法返國以來，除了短暫代課、兼課之外，無論與友人合辦或自己主導的美術團體、畫室、美術班和商業美術社，皆以失敗告終。西畫創作無法養家糊口，再加上他對圖案設計情有獨鍾，大熊工商美術社歇業後，仍私授課程並接受美術設計的委託案件，因此北平藝專的教職不但符合他長期以來對工藝美術事業的理想，更能幫助他擺脫長期生計不穩的窘境，此時的他似乎難再反對公立美術學校的體制。

龎薰琹舉家北遷後，決瀾社其他成員也陸續出走：段平右和陽太陽負笈東京、張弦英年早逝、王濟遠退出，最後僅倪貽德和周多兩人留在上海，孤掌難鳴，該社也隨之曲終人散。龎薰琹晚年回憶當年掀起的這股波瀾，感嘆未能如期望般以狂飆之姿，衝破沉寂陳腐的畫壇。

整體觀之，決瀾社成員確實如宣言般秉持純粹造型藝術的理念，追隨現代繪畫的嶄新潮流，各自發展獨特的創作面貌。然而因其參照歐洲繪畫的痕跡過重，不免為時人詬病流於抄襲和模仿，且未能反映社會現況。今日回顧 1930 年代前半期的上海藝術發展，決瀾社成功引進了二十世紀初期歐洲藝壇新興潮流，耕耘中國現代藝術疆土功不可沒，其希冀中國西畫發展與世界潮流同步的決心誠屬難能可貴。時至今日，學者普遍給予高度肯定，並將其定位為「中國現代藝術運動的先聲」。